【儀表網 研發快訊】鋰金屬因具有高理論容量(~3860 mAh g-1)和低氧化還原電位(相對于標準氫電極為-3.04 V)，是頗有前景的鋰電池電極材料之一。然而，鋰枝晶的生長將會頂穿隔膜，引起電池短路熱失控，甚至引燃電解液等，存在安全隱患。使用具有高機械強度的固態電解質代替電解液，可以有效阻止鋰枝晶生長，從而提高鋰金屬電池(LMBs)安全性。相比無機電解質較高的界面接觸阻抗，聚合物電解質(SPEs)可與電極形成緊密的物理接觸而備受關注。
然而，用于導鋰的含氧極性官能團容易被氧化，成為限制電化學穩定性的瓶頸。雖然通過開環聚合消除弱鍵、引入含氟官能團等策略可拓寬電化學窗口(ESW)，但寬ESW難以直接轉化為長循環LMBs的高截止電壓。一方面，測試ESW的線性掃描伏安法使用的阻塞電極通常是平坦的不銹鋼，與具有高表面積碳導電劑的實際電極相比，顯示出較低的反應活性，易高估ESW；另一方面，具有過渡金屬的正極材料較強的催化活性，易加劇氧化。目前，適用于截止電壓為4.5V或更高的長循環LMBs的聚合物電解質有待證明。
近日，中國科學院蘇州納米技術與納米仿生研究所應用多氟化交聯劑來增強聚合物電解質的抗氧化性。交聯網絡有助于傳遞多氟化鏈段的吸電子效應，并具有普適性。進一步通過組分優化后，基于多氟交聯劑的聚合物電解質同時表現出寬ESW、高電導率和高機械強度。組裝的Li||NCM523全電池在0.5C和4.5 V的截止電壓，獲得了~164.19 mAh g-1的高放電比容量，并在200次循環后容量保持率90%，是當前領域報道的最佳循環穩定性之一。
相關研究成果以Polyfluorinated crosslinker-based solid polymer electrolytes for long-cycling 4.5 V lithium metal batteries為題，發表在《自然-通訊》(Nature Communications)上。研究工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中科院穩定支持基礎研究領域青年團隊計劃、江蘇省碳達峰碳中和科技創新專項等的資助，并獲得蘇州納米所納米真空互聯實驗站(Nano-X)的技術支持。新加坡南洋理工大學科研人員參與研究。
圖1.SPE的制備
圖2.SPE的ESW。a.Li|PVEC/P(IL-OFHDODA-VEC)|C的LSV曲線；b.PIL、POFHDODA、PVEC、P(IL-OFHDODA)、P(IL-VEC)和P(OFHDODA-VEC)的ESW。
圖3.Li|P(IL-OFHDODA-VEC)|NCM523全電池的電化學性能。a.Li|P(IL-OFHDODA-VEC)|NCM523全電池在0.5 C下的循環性能；b.Li|P(IL-OFHDODA-VEC)|NCM523全電池的第1-200次充放電曲線；c.Li|P(IL-OFHDODA-VEC)|NCM523全電池的倍率性能；d-f.充滿電的Li|P(IL-OFHDODA-VEC)|NCM523軟包電池在折疊前(d)和折疊后(e)或切割后(f)點亮LED燈的照片。
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