【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】活性氧物種(Reactive Oxygen Species，ROS)作為短壽命高活性氧衍生物，在高級氧化過程和催化等領(lǐng)域發(fā)揮關(guān)鍵作用。傳統(tǒng)ROS生成方法依賴于物理、化學(xué)和生物技術(shù)，通常需要昂貴的金屬催化劑或酶、復(fù)雜的預(yù)處理以及苛刻的反應(yīng)條件，存在能耗高、環(huán)保性差等問題，亟需尋找更加綠色和高效的替代方案。
近年來，微液滴化學(xué)因其無催化劑和綠色的化學(xué)轉(zhuǎn)化特性，成為傳統(tǒng)ROS生成方法的有力替代。水微液滴的獨(dú)特性質(zhì)，如部分溶劑化、超強(qiáng)電場、試劑富集與定向排列、自發(fā)氧化還原反應(yīng)和極端pH條件，能夠顯著加速反應(yīng)進(jìn)程。微液滴氣-液界面在強(qiáng)電場作用下，其內(nèi)部能夠自發(fā)地生成羥基自由基(·OH)，兩個·OH進(jìn)一步重組形成過氧化氫(H2O2)。該特性已被成功應(yīng)用于有機(jī)合成、污染物治理及大氣化學(xué)研究，但外源性ROS生成機(jī)制仍有待深入解析。
近期，青島能源所團(tuán)簇化學(xué)與能源催化團(tuán)隊聯(lián)合斯坦福大學(xué)的Richard N. Zare教授團(tuán)隊，利用在線質(zhì)譜聯(lián)用捕獲劑、同位素標(biāo)記等技術(shù)，揭示了帶電微液滴活化氧氣生成多種類型ROS(O3−、H2O·O3−、·OH、CO3−和HCO4−)的新機(jī)制。研究發(fā)現(xiàn)，除了氣-液界面處的強(qiáng)電場的作用，COMSOL模擬及光子探測實驗證實：液滴碎裂過程中產(chǎn)生的液滴間強(qiáng)電場，能夠引發(fā)“微閃電”現(xiàn)象，該現(xiàn)象的電場強(qiáng)度足以斷裂氧氣分子O–O鍵，并誘導(dǎo)其與水、氧氣或二氧化碳反應(yīng)生成一系列ROS。這一發(fā)現(xiàn)不僅揭示了微液滴體系ROS生成新途徑，更為氧氣活化策略提供了新思路。
上述研究成果發(fā)表于Journal of the American Chemical Society，博士研究生周健為論文的第一作者，孫曉巖研究員和斯坦福大學(xué)Richard N. Zare教授為共同通訊作者，論文發(fā)表過程中也得到了單細(xì)胞中心程功奎和沈威老師的大力支持。該工作得到了青島能源所強(qiáng)基計劃和山東省自然科學(xué)基金等項目的支持。
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