【儀表網 研發快訊】3月12日，國際頂級期刊Chemical Reviews在線刊發了我校集成電路學院王春棟教授團隊關于鈣鈦礦型ABO3氧化物在能源轉化方面的最新綜述“Perovskite Type ABO3 Oxides in Photocatalysis，Electrocatalysis，and Solid Oxide Fuel Cells：State of the Art and Future Prospects”。集成電路學院王春棟、羅為教授和澳大利亞科廷大學邵宗平教授為共同通訊作者，學院原博士后Muhammad Humayun博士(現沙特阿拉伯利雅得蘇丹王子大學助理教授)為論文第一作者，我校集成電路學院、武漢光電國家研究中心為論文第一完成單位。
圖1.ABO3型鈣鈦礦A位和B位替位式摻雜/取代元素，通過對其進行調控，可實現高的電催化、光催化和燃料電池性能(左)。鈣鈦礦氧化物催化性能提升可行性策略(右)。
光催化和電催化技術對于應對能源和環境挑戰至關重要，因此人們投入了大量精力來研究和開發先進的催化劑。其中，鈣鈦礦型 ABO3氧化物因其靈活的物理和化學性質而展現出非常有前景的催化活性。本文綜述了鈣鈦礦型ABO3氧化物合成的基本原理和最新進展，詳細討論了電催化析氧反應(OER)、氧還原反應(ORR)、析氫反應(HER)、氮還原反應(NRR)、二氧化碳還原反應(CO2RR)和金屬-空氣電池的機理。此外，還綜述了光催化分解水、CO2轉化、污染物降解和固氮。文中亦強調了鈣鈦礦型ABO3氧化物在固體氧化物燃料電池(SOF)中的應用。最后，探討了鈣鈦礦型ABO3氧化物在各個領域的應用前景，并展望了當前和未來面臨的挑戰。本文旨在全面概述鈣鈦礦型ABO3氧化物基催化劑的最新進展及其在能源轉換和環境修復中的應用，并為這些熱門研究領域的未來發展提供指導。
鈣鈦礦型ABO3氧化物因其獨特的晶體結構、高化學和熱穩定性以及可調節的結構而受到重視。理想情況下，單個鈣鈦礦型ABO3氧化物具有一個立方晶體晶胞(空間群Pm3m)，其結構由一個柔性框架組成，該框架由共享BO6八面體的角鏈(B 位陽離子與六個氧陰離子配位)組成，并且A位陽離子(12倍配位)占據立方八面體對稱性的中心位置。A位陽離子(A2+)比B位陽離子(B4+)尺寸更大，而氧陰離子以O2-的形式存在。在鈣鈦礦型ABO3氧化物中，A位陽離子通常包括鑭系元素、堿或堿土元素，而B位陽離子包括過渡金屬，如Co、Mn、Cr、Fe、Ti和Ni。在A位點和B位點，均可以通過調整多種元素來改變其組成，這為鈣鈦礦材料的多樣性特性提供了可能。大量的研究集中在通過摻雜不同元素取代A位點和B位點，從而開發具有高催化性能的新型功能材料。此外，由于鈣鈦礦的晶格畸變，其對稱性可以調整為四方、斜方、單斜和菱面體結構，因為不同的陽離子具有不同的離子半徑。晶格畸變極大地影響了鈣鈦礦的電子特性、晶場效應和偶極矩，最終影響電荷載流子的激發和轉移，從而顯著改變了催化性能。元素周期表突出顯示了用于設計和合成一些重要的鈣鈦礦型 ABO3氧化物的元素組成。合成鈣鈦礦型ABO3氧化物時，通常優先選擇某些具有適當氧化態的元素。這些氧化物中的A位通常包含較大的堿性或稀土金屬(例如Ca、Sr、La等)，而B位通常包含較小的過渡金屬(例如Ti、Mn、Fe等)。在元素周期表中突出顯示這些元素展示了定制鈣鈦礦特性的豐富選擇，這對于提升催化、能量轉換和電子材料等各種應用的性能至關重要。
圖2.(a)鈣鈦礦氧化物晶胞(ABX3)的示意圖，以及(b)通過角共享八面體連接的鈣鈦礦氧化物的晶體結構。(c)理想的ABO3鈣鈦礦晶體結構在所有三個空間方向上都表現出傾斜。BO6八面體沿不同方向發生畸變，這降低了立方結構的對稱性，從而形成替代晶體結構。正號表示同相旋轉(c+)，而負號表示異相旋轉(c–)，兩者都發生在z軸周圍。(d)元素周期表突出顯示了用于設計和合成鈣鈦礦型ABO3氧化物的元素組成。
鈣鈦礦氧化物因其在能源轉換和環境修復方面的潛在應用而被廣泛研究。本綜述全面回顧了鈣鈦礦型ABO3氧化物在各個領域的合成和優化及其最新進展。重要的是，催化劑的本征特性和工作條件對其整體催化性能起著重要作用。由于各種催化過程的反應系統存在差異，因此開發一種適用于所有催化劑的通用設計方法具有挑戰性。然而，催化劑設計有一些總體規則需要遵守，特別是本體成分控制、電子結構優化、表面改性、異質結構制造、雙功能優化、穩定性優化以及原位和原位表征的順序。
該綜述是王春棟團隊在能源轉化應用方面的階段性研究成果。團隊長期從事電催化的探索，近三年在能源轉化研究方面取得了一系列研究成果。
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