【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】太赫茲掃描隧道顯微鏡(THz-STM)是同時(shí)具備原子尺度空間分辨和超快時(shí)間分辨的新型分析技術(shù)。其原理是在將低溫掃描隧道顯微鏡與超快太赫茲脈沖激光相結(jié)合，通過(guò)透鏡將超快太赫茲脈沖激光聚焦至STM隧道結(jié)，太赫茲脈沖在隧道結(jié)上產(chǎn)生一個(gè)局域的瞬態(tài)電場(chǎng)，從而在超快時(shí)間尺度上控制電流的隧穿過(guò)程。通過(guò)控制太赫茲脈沖的載波包絡(luò)相位(CEP，Carrier envelope phase)和采用泵浦-探測(cè)(pump-probe)技術(shù)在STM中實(shí)現(xiàn)超快時(shí)間分辨。因?yàn)槲镔|(zhì)與太赫茲光的相互作用包含著非常豐富的物理和化學(xué)信息，太赫茲 STM 技術(shù)對(duì)于探索凝聚態(tài)物理和化學(xué)中的低能激發(fā)與動(dòng)力學(xué)過(guò)程具有重要的意義。然而，THz-STM的搭建需要克服許多技術(shù)難題，目前國(guó)際上僅有少數(shù)幾個(gè)小組實(shí)現(xiàn)了同時(shí)具備超快時(shí)間分辨和超高空間分辨的超高真空低溫THz-STM。
中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家研究中心表面物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室SF09組經(jīng)過(guò)多年接力研究和反復(fù)優(yōu)化，成功搭建了一套完全自主設(shè)計(jì)的新型超高真空低溫THz-STM系統(tǒng)。這套系統(tǒng)沒(méi)有采用傳統(tǒng)的低溫杜瓦型STM的設(shè)計(jì)，而是創(chuàng)新性地采用了一種無(wú)液氦連續(xù)流制冷的方式進(jìn)行制冷。這種低溫插桿結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單，使得STM核心探頭以及超高真空腔體設(shè)計(jì)為了更為緊湊的樣式，將聚焦鏡頭置于超高真空腔體外面仍然能夠?qū)崿F(xiàn)THz脈沖與低溫STM的良好耦合，但卻極大提升了操作的便利性。在THz光路部分，他們采用了LiNbO3晶體傾斜波前方式產(chǎn)生THz超快脈沖，通過(guò)一個(gè)拋物面鏡聚焦至STM隧道結(jié)處，實(shí)現(xiàn)STM與THz脈沖的耦合。將兩束可調(diào)時(shí)間延遲的THz脈沖共聚焦至STM隧道結(jié)處，可以進(jìn)行THz Pump-probe實(shí)驗(yàn)，并由此實(shí)現(xiàn)時(shí)間分辨。由于這種新穎的設(shè)計(jì)帶來(lái)了操作上的便利，能高效實(shí)現(xiàn)較好的THz聚焦，光電流在重頻1MHz的情況下最高能達(dá)到100pA的量級(jí)，對(duì)應(yīng)每一個(gè)脈沖驅(qū)動(dòng)1000個(gè)電子從針尖發(fā)射，這種光電流強(qiáng)度在過(guò)去的文獻(xiàn)中未曾報(bào)道過(guò)。
目前，該系統(tǒng)已經(jīng)在多種材料中觀察到了穩(wěn)定的光電流信號(hào)，且能實(shí)現(xiàn)亞皮秒量級(jí)的時(shí)間分辨和原子級(jí)的空間分辨。例如，在FeSe樣品上利用THz光電流進(jìn)行成像，觀察到了清晰的Se原子晶格，并觀察到THz光電流在缺陷附近表現(xiàn)出獨(dú)特的行為，這意味著光電流能夠攜帶直流隧穿電流所不能反映的信息；在Ag(111)表面獲得的THz光電流雙脈沖自相關(guān)信號(hào)，其半高全寬達(dá)到700fs，說(shuō)明這套THz-STM能夠?qū)崿F(xiàn)亞皮秒量級(jí)時(shí)間分辨。這套系統(tǒng)的成功搭建為實(shí)現(xiàn)超快時(shí)間分辨STM技術(shù)開(kāi)辟了新天地，為研究凝聚態(tài)物理中的動(dòng)力學(xué)過(guò)程提供了強(qiáng)有力的工具，同時(shí)該系統(tǒng)中的諸多創(chuàng)新設(shè)計(jì)也為其他光耦合STM提供了新的思路。
本工作受到了國(guó)家自然科學(xué)基金委和中國(guó)科學(xué)院的資助。物理所SF09組吳克輝研究員、陳嵐研究員以及程鵬副研究員指導(dǎo)博士生張懷宇、田大鋮、劉子嘉、馬晨完成此工作。相關(guān)工作以“The development of a low-temperature terahertz scanning tunneling microscope based on a cryogen-free scheme”為題發(fā)表在Rev. Sci. Instrum. 95, 093703(2024)上。
圖：(左)STM掃描頭通過(guò)彈簧懸掛于冷頭底部和超高真空腔體。(右)在Ag(111)表面的雙脈沖自相關(guān)信號(hào)以及在FeSe表面利用斬波-鎖相提取的光電流信號(hào)的原子分辨圖。
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