【儀表網 研發快訊】目前已知的大部分超導體的晶體結構存在對稱中心，滿足空間反演對稱性，其超導電子配對波函數只能是偶宇稱的自旋單態或奇宇稱的自旋三重態中的一種。少部分超導體缺乏反演對稱中心，其非對稱晶體勢場產生反對稱的自旋軌道耦合，使自旋簡并的能級發生劈裂，從而形成自旋單態與三重態的混合。2012年，理論物理學家提出了一種結合上述兩種超導特征、從而實現超導配對波函數宇稱轉變的模型[1]，即對于一個整體保持空間反演對稱的層間弱耦合系統，具有局域反演對稱性破缺的上下層晶格通過形成符號相反的Rashba自旋軌道耦合不僅可以保持整體的空間反演對稱性，同時可以形成自旋單態和三重態超導配對波函數的混合。由于兩種超導配對態對磁場的響應不同(其中自旋單態更容易被磁場抑制)，因此在磁場下可以發生超導配對從自旋單重態到自旋三重態的相變的奇異現象。
2021年，S.Khim等人在鈰基重費米材料CeRh2As2中發現了上述磁場誘導超導配對宇稱轉變現象[2]，同時發現其伴隨的重費米子效應、四極矩密度波[3]，反鐵磁序[4] 等豐富的物性(圖 1)。相比于具有類似晶體結構但不具備如此相圖的其他材料(如LaRh2As2)，CeRh2As2的局域對稱性破缺的晶體結構和f電子對于上述新奇物性起著至關重要的作用[5]。費米能附近的電子結構是理解材料物性和機理的關鍵因素，然而CeRh2As2的電子結構信息一直都缺乏。
近期，上海高研院黃耀波研究員、上海交通大學呂佰晴副教授、南方科技大學王樂博士、日本京都大學Yanase教授團隊合作，指導上海應物所/上海交大博士生陳學智、物理所/上海交大博士生張任杰，日本新潟大學Jun Ishizuka博士，利用上海光源“夢之線”和BL03U的角分辨光電子能譜(ARPES)，結合密度泛函理論計算對CeRh2As2進行了系統性的電子結構研究。他們通過軟X射線ARPES成功解析了CeRh2As2的三維能帶結構，發現體態電子結構的準二維特性和費米面附近的來源于 f 電子的平帶，同時在布里淵區X點觀察到受到晶體對稱性保護的四重簡并的范霍夫奇點(VHS，即能帶結構中的極值或鞍點，圖 2)。更重要的，該研究首次在重費米子材料中觀察到費米能附近的VHS與 f 電子平帶的共存現象(圖 3)。在關聯電子材料中，VHS和 f 電子平帶在推動超導以及其他共存或競爭序中扮演著至關重要的角色，之前人們還不確定它們是否能同時存在。該工作所發現的CeRh2As2中同時存在兩種電子結構特征無疑增強了該材料的電子相關性，成為其新奇兩相超導性的可能原因。
本工作不僅為理解CeRh2As2中多重超導相、重費米子效應和電四極矩電荷密度波等新奇物性提供了關鍵譜學證據，也為研究范霍夫奇點與平帶這兩種關聯電子結構的雜化新物理提供了思路。相關成果發表在Physical Review X 14, 021048 (2024)上。陳學智，王樂，Jun Ishizuka和張任杰為文章共同一作，黃耀波、呂佰晴、Yanase為通訊作者。本工作ARPES實驗得到了上海光源夢之線陳振華、朱方園副研究員與BL03U劉正太副研究員的大力支持。該研究由上海市科委、科技部、國家自然科學基金委等項目資助。
圖 1 CeRh2As2的 H-T 相圖。i, CeRh2As2的晶體結構。ii, 雙層 Rashba-Hubbard 模型示意圖。iii, 4f電子在費米能級附近巨大的態密度(左圖)，基于周期性安德森模型的4f電子與導帶雜化示意圖(右圖)。iv, 能帶嵌套示意圖。
圖2 (a), (b)不考慮SOC和考慮 SOC 時原子分辨的 DFT+U 能帶計算U=2 eV。(c), (d)沿Г-X-M-Г方向的ARPES和曲率強度圖。X點的VHS奇點在圖c中通過紅色虛線圓圈標記。
圖3 CeRh2As2中4f電子平帶與范霍夫奇點雜化示意圖
Refences:
[1] Physical review B 86, 134514 (2012).
[2] Science 373, 1012-1016 (2021).
[3] Physical review X 12, 011023 (2022).
[4] Physical review letters 128, 057002 (2022).
[5] Physical review B 106, 014506 (2022).
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