【儀表網 儀表研發】近日，中國科學院院士、中科院大連化學物理研究所催化國家重點實驗室分子催化與原位表征研究組研究員李燦與研究員范峰滔等在液相原位電化學成像的研究方面取得新進展，實現了電催化過程中電荷轉移過程的納米尺度直觀成像，直接觀察到金屬電極在微納尺度存在空間差異的界面內電勢差，突破了人們在傳統電化學方面對電子轉移過程的認識。
電化學反應的內在驅動力是電化學勢，而電化學勢的決定因素是界面內電位差，即電子轉移情況。如何探測界面電勢的局域分布，揭示其與電子轉移動力學之間的內在關系對于理解納米催化劑的反應機理十分重要。長期以來，研究人員設想通過納米探針觀測反應過程的電子轉移情況，但該尺度下的電流微弱，常受到外界噪音干擾。另外，液相中化學物種的擴散過程常使電化學成像難以穩定。在電催化過程中，催化反應與電子轉移過程卷積在一起，使得該電子轉移過程難以直接探測。
該工作中，李燦團隊建立了具有納米級空間分辨率的原子力顯微鏡和掃描電化學成像聯用的表征方法。該方法利用納米探針的移動掃描測量了能夠轉移電子的外球電對分子和催化產物分子的局域分布，實現了對電子轉移過程和電催化反應過程的原位反應成像。在金屬納米顆粒上的電子轉移成像發現，該過程呈現位點依賴的空間異質性，突破了人們對金屬電極上電子轉移過程的微觀認識。通過解耦傳質效應對界面電子轉移的干擾，數學建模的有限元方法提取速率常數和內電勢差測量等實驗，研究揭示了空間差異的界面內電勢差與電子轉移速率常數對數間的線性關系。該方法在電化學領域對電子轉移過程和催化反應實現原位觀測，為原位成像技術的發展以及電催化過程機理探測方面提供新思路。國際同行認為，該工作是原位掃描電化學探針技術的新里程碑，使人們可以從物理化學底層原理出發，發現納米催化劑的結構-性能關系。
相關研究成果以Visualizing the Spatial Heterogeneity of Electron Transfer on a Metallic Nanoplate Prism為題，發表在《納米快報》(Nano Letters)上。研究工作得到國家自然科學基金委員會、“人工光合成”基礎科學中心項目、中科院和大連化物所等的資助。
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