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    固體所在研究黝銅礦熱電機理方面取得新進(jìn)展

    儀表研發(fā) 2019年11月09日 09:07:30來源:合肥物質(zhì)科學(xué)研究院 14575
    摘要近期,中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院固體物理研究所秦曉英研究員課題組在研究黝銅礦Cu12Sb4S13熱電性能時發(fā)現(xiàn)。

      【儀表網(wǎng) 儀表研發(fā)】近期,中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院固體物理研究所秦曉英研究員課題組在研究黝銅礦Cu12Sb4S13熱電性能時發(fā)現(xiàn),當(dāng)S位Se替代和Cu位Zn替代時,Cu3SbS4雜質(zhì)相含量發(fā)生顯著變化,從而引起主相化學(xué)計量比的變化,導(dǎo)致S空位及空穴濃度的變化。終由于載流子濃度的優(yōu)化、界面勢能量依賴的載流子散射大幅提高了功率因子,以及雜質(zhì)和界面聲子散射降低了熱導(dǎo)率,提升了Cu12Sb4S13的熱電優(yōu)值。相關(guān)研究成果發(fā)表在Applied Physics Letters上。
     
      圖(a) Cu12Sb4S13-xSex 樣品電阻率隨溫度的變化關(guān)系;(b) Cu12Sb4S13-xSex 樣品中S空位引起的電子濃度變化;(c) Cu12Sb4S13-xSex 樣品Seebeck系數(shù)隨溫度的變化關(guān)系;(d) Cu12Sb4S13-xSex 樣品功率因子隨溫度的變化關(guān)系
     
      隨著社會的進(jìn)步,能源和環(huán)境問題已成為新世紀(jì)人類面臨的嚴(yán)峻挑戰(zhàn)。熱電材料可在熱能與電能之間進(jìn)行直接轉(zhuǎn)換,具有體積小、可靠性高、不排放污染物、適用溫度范圍廣、環(huán)境友好等特點,成為目前的研究熱點。近年來,黝銅礦Cu12Sb4S13由于其廉價的組成元素、低的本征晶格熱導(dǎo)率和優(yōu)異的電輸運性質(zhì)而引起了人們的極大關(guān)注。盡管Cu12Sb4S13具有超低的晶格熱導(dǎo)率,但由于其過高的載流子濃度和較低的熱電勢,其熱電性能仍然較低。目前研究大多采用高價元素Cu位摻雜降低優(yōu)化載流子濃度、提高熱電勢,進(jìn)而提升熱電性能,但很少有人研究和關(guān)注元素替代對黝銅礦樣品中雜相的形成及其對主相Cu12Sb4S13化學(xué)計量比的影響,從而引起熱電性能的變化。
     
      基于此,課題組研究人員通過熔煉和真空熱壓法制備了一系列不同含量的Se和Zn分別在S位和Cu位替代的Cu12Sb4S13樣品。研究表明,同價替代(Se替代S)樣品中,雜質(zhì)相Cu3SbS4含量發(fā)生了顯著變化,這引起Cu12Sb4S13化學(xué)計量比的改變,從而導(dǎo)致了S空位d的變化,由于S空位的變化引起電子濃度的變化(圖1(b)),從而優(yōu)化了載流子濃度。
     
      為了進(jìn)一步優(yōu)化和改善Cu12Sb4S13-xSex的熱電性能,研究人員在同價替代的基礎(chǔ)上選擇性能樣品(Cu12Sb4S12.8Se0.2)再用Zn2+取代Cu1+進(jìn)一步優(yōu)化載流子濃度以及增強聲子的雜質(zhì)散射;同時雙替代引起的雜相與主相的界面增強了聲子散射、降低了熱導(dǎo)率。另外,界面勢可能造成的能量過濾效應(yīng)引起熱電勢的提升。終雙替代樣品Cu12-yZnySb4S12.8Se0.2,(y=0.025和0.05)熱電優(yōu)值高達(dá)0.9(723K),相對未摻雜樣品(0.64)ZT值提升了41%(圖2(c)),表明元素雙替代能夠有效調(diào)控并提升黝銅礦的熱電性能。
     
      該工作得到國家自然科學(xué)基金的支持。
     
      圖. (a) Cu12-yZnySb4S12.8Se0.2樣品總熱導(dǎo)率隨溫度的變化關(guān)系;(b) Cu12-yZnySb4S12.8Se0.2樣品晶格熱導(dǎo)率隨溫度的變化關(guān)系;(c) Cu12-yZnySb4S12.8Se0.2樣品熱電優(yōu)值隨溫度的變化關(guān)系;(d) 我們獲得的大ZT值和已報道的高性能Cu12Sb4S13材料的大ZT值

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