【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】智能膜與主動分離技術(shù)是膜研究的新興領(lǐng)域，能夠在外界刺激下實(shí)現(xiàn)分離性能的可逆調(diào)控。近日，清華大學(xué)深圳國際研究生院蘇陽、山東理工大學(xué)趙金平、大連理工大學(xué)張寧等合作發(fā)現(xiàn)，將氧化石墨烯和石墨烯納米片混合組裝為復(fù)合膜，可使原本對溶劑刺激無響應(yīng)的氧化石墨烯和石墨烯膜，轉(zhuǎn)變?yōu)閷θ軇┓N類有明確響應(yīng)、分離性能可切換的智能膜材料。
(a)氧化石墨烯/石墨烯復(fù)合膜在水和甲醇中對不同染料分子量的截留；(b)智能膜在水和甲醇溶劑中表現(xiàn)出可逆的染料截留性能；(c)使用單個氧化石墨烯/多孔石墨烯膜實(shí)現(xiàn)三種分子的分級分離
研究表明，氧化石墨烯膜在水和甲醇中分離性能一致(截留分子量均為319 g mol-1)；石墨烯膜則無明顯的分離性能；而氧化石墨烯/石墨烯復(fù)合膜在水中的截留分子量與氧化石墨烯膜相同，但在甲醇中則升高至960 g mol-1，且該溶劑響應(yīng)的分離行為可在水與甲醇之間快速、可逆地切換。研究進(jìn)一步提出，將該復(fù)合膜應(yīng)用于智能分級分離。通常情況下，含三種分子的溶液需至少兩張膜材料才能實(shí)現(xiàn)分級分離，而單張氧化石墨烯/石墨烯復(fù)合膜僅通過切換溶劑即可調(diào)控分離性能，實(shí)現(xiàn)對三種分子高效分離。
研究團(tuán)隊(duì)通過研究水和有機(jī)溶劑在智能膜中的滲透通量與溶劑粘度之間的依賴關(guān)系，發(fā)現(xiàn)二者在膜中的傳質(zhì)通道不同，進(jìn)而揭示了可切換的分子篩分行為并非源于傳統(tǒng)認(rèn)為的“孔徑隨溶劑變化”，而是由于傳輸路徑的轉(zhuǎn)變：在水中，傳質(zhì)主要發(fā)生在氧化石墨烯-氧化石墨烯納米通道；而在有機(jī)溶劑中，則切換為氧化石墨烯-石墨烯的異質(zhì)傳質(zhì)通道。理論計(jì)算表明，該異質(zhì)通道因通道表面對有機(jī)溶劑的限域增強(qiáng)吸附，以及有機(jī)溶劑分子間的弱相互作用，導(dǎo)致通道結(jié)構(gòu)溶脹，從而在有機(jī)溶劑中呈現(xiàn)截留分子量升高的獨(dú)特分離特性。
該工作在研究相對成熟的氧化石墨烯膜體系中引入石墨烯，發(fā)現(xiàn)了溶劑可切換的新型智能分離行為。研究通過調(diào)控分子傳輸路徑而非孔徑變化，揭示了納米異質(zhì)通道內(nèi)界面吸附和溶劑網(wǎng)絡(luò)對限域傳質(zhì)與分離中的關(guān)鍵作用，為智能響應(yīng)膜材料的設(shè)計(jì)提供了新思路。
該研究工作以“適于分級分子篩分的智能和溶劑可切換石墨烯基膜”(Smart and Solvent-switchable Graphene-based Membrane for Graded Molecular Sieving)為題，于6月23日在線發(fā)表于《自然·通訊》(Nature Communications)。
清華大學(xué)深圳國際研究生院2023級博士生李玉欣為論文第一作者，山東理工大學(xué)副教授趙金平和大連理工大學(xué)碩士生張健奪為論文共同第一作者。清華大學(xué)深圳國際研究生院副教授蘇陽、趙金平以及大連理工大學(xué)副教授張寧為論文通訊作者。研究得到國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目、廣東省基礎(chǔ)與應(yīng)用基礎(chǔ)研究基金項(xiàng)目和深圳市重點(diǎn)科技研發(fā)支持項(xiàng)目“孔雀團(tuán)隊(duì)”項(xiàng)目等的支持。
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