【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，吉林大學物理學院高壓與超硬材料全國重點實驗室/綜合極端條件高壓科學中心鄒勃教授團隊楊新一教授課題組與中科院大連化學物理研究所田文明教授、吉林大學化學學院白福全教授等人合作，在金屬-有機框架(MOFs)材料的多色可調(diào)熒光/磷光領(lǐng)域取得重要突破。通過壓強工程調(diào)控鎘基金屬-有機框架(MOFs)材料的電荷轉(zhuǎn)移動力學，實現(xiàn)單組份MOFs材料Cd(BDC)(DMF)的高效多色可調(diào)熒光/磷光發(fā)射。相關(guān)成果以“Space-Confined Charge Transfer Turns on Multicolor Emission in Metal-Organic Frameworks via Pressure Treatment”為題發(fā)表在《Nature Communications》(Nat. Commun. 2025, 16, 4166)上。
多色可調(diào)發(fā)光材料因其在顯示器件、動態(tài)防偽、智能傳感以及生物成像等領(lǐng)域的重要應(yīng)用價值而備受關(guān)注。MOFs材料憑借其動態(tài)可調(diào)的孔道結(jié)構(gòu)、可定制的功能基元，以及豐富的電子躍遷模式，為構(gòu)建智能響應(yīng)型發(fā)光材料提供了獨特的平臺優(yōu)勢。然而，在單組分本征發(fā)光MOFs體系中，如何精準調(diào)節(jié)分子構(gòu)型、電子結(jié)構(gòu)和激發(fā)態(tài)弛豫過程，進而實現(xiàn)發(fā)光波長和強度的動態(tài)調(diào)控一直是該領(lǐng)域亟待解決的關(guān)鍵科學問題。此前，楊新一教授課題組基于壓強處理工程成功實現(xiàn)了MOFs材料的單色熒光增強(Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202210836; Adv. Funct. Mater. 2023, 33, 2300109)、壓強誘導MOFs材料藍色發(fā)光并截獲(Adv. Mater. 2023, 35, 2211729)、壓強誘導MOFs材料多色發(fā)光并截獲(Adv. Mater. 2024, 36, 2403281)、壓強誘導MOFs材料雙熒光態(tài)的非摻雜白光并截獲(Nano Lett. 2024, 24, 9898-9905)、壓強誘導非摻雜MOFs材料熒光磷光雙發(fā)射白光并截獲(Nat. Commun. 2025, 16, 696)、壓強誘導有機小分子白光發(fā)射并截獲(Nat. Commun. 2024, 15, 7778)、壓強誘導有機小分子藍光發(fā)射并截獲(Laser & Photonics Rev., 2025, 19, 2401537; Laser & Photonics Rev., 2025 19, 2401173)。基于前期對材料光物理過程的有效調(diào)控，如何利用壓強處理工程在常壓下實現(xiàn)材料多色可調(diào)且高效的發(fā)光，一直是團隊追求的目標。
在本工作中，楊新一教授課題組選擇以具有雙配體構(gòu)型的Cd(BDC)(DMF)材料為研究對象，利用壓強處理實現(xiàn)其長程電荷轉(zhuǎn)移向短程電荷轉(zhuǎn)移的轉(zhuǎn)換，進而在常壓下開啟高效的多色可調(diào)熒光/磷光發(fā)射。原位高壓光譜表征與第一性原理計算分析表明，壓強處理顯著增強MOFs框架中氫鍵相互作用，并實現(xiàn)配體間電荷轉(zhuǎn)移從長程到短程的空間限域。增強的氫鍵有效地提高了框架的剛性，限制了非輻射躍遷能量損耗。空間限域的電荷轉(zhuǎn)移不僅具有更強的輻射躍遷振子強度，表現(xiàn)出更小的單重態(tài)-三重態(tài)能隙，還布局于空間取向相互垂直的配體，實現(xiàn)自旋-軌道電荷轉(zhuǎn)移系間竄越大幅增強。通過多級壓強處理調(diào)控電荷轉(zhuǎn)移動力學，有效調(diào)節(jié)自旋-軌道電荷轉(zhuǎn)移系間竄越，成功實現(xiàn)熒光-磷光占比的精準調(diào)控。此工作利用不同程度的壓強處理在環(huán)境條件下開啟了Cd(BDC)(DMF)高效的藍-綠-白光發(fā)射，為環(huán)境條件下高效多色發(fā)光材料的設(shè)計和開發(fā)提供了新策略。
圖：通過壓強處理工程開啟Cd(BDC)(DMF)的高效多色可調(diào)熒光/磷光發(fā)射。
吉林大學物理學院高壓與超硬材料全國重點實驗室張婷博士后和中科院大連化學物理研究所尹延峰博士后為本文的共同第一作者，本文通訊作者為吉林大學高壓與超硬材料全國重點實驗室/綜合極端條件高壓科學中心楊新一教授、鄒勃教授、中科院大連化學物理研究所田文明教授和吉林大學化學學院白福全教授。該工作得到了國家重點研發(fā)計劃項目和國家自然科學基金項目的資助，同時也得到了上海光源同步輻射BL15U1線站和國家重大科技基礎(chǔ)設(shè)施-綜合極端條件實驗裝置B1和B2線站的大力支持。
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