【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】 近日，中國科學院大連化學物理研究所能源催化轉(zhuǎn)化全國重點實驗室納米與界面催化研究中心(502組群)包信和院士、傅強研究員團隊在氧化物-氧化物界面催化研究中取得新進展，發(fā)現(xiàn)鉻酸鋅(ZnCr2O4)尖晶石表面限域的單分散氧化鋅(ZnOX)物種是催化合成氣轉(zhuǎn)化制低碳烯烴的關鍵活性位點。
氧化物-分子篩(OXZEO)雙功能催化劑可將合成氣直接轉(zhuǎn)化為低碳烯烴等高值化學品，并突破了費托合成的產(chǎn)物分布限制。盡管ZnCrOx被認為是該過程的最佳氧化物催化劑，但由于這類復合氧化物所具有的復雜表面和界面結(jié)構(gòu)，對于氧化物催化活性位點的微觀理解和定向構(gòu)建仍面臨挑戰(zhàn)。精準構(gòu)建氧化物表界面結(jié)構(gòu)、探究結(jié)構(gòu)與催化性能之間關系、揭示其催化作用機制等具有重要意義。
包信和、傅強團隊長期致力于氧化物催化體系中界面限域效應的研究，發(fā)現(xiàn)在氧化物/金屬界面體系(Science，2010；Acc. Chem. Res.，2013；ACS Nano，2017；PNAS, 2022；JACS，2022)和氧化物/氧化物界面體系(JACS，2023；JACS，2024；JACS，2025)中，界面限域效應可以形成和穩(wěn)定單分散、亞穩(wěn)態(tài)、高活性氧化物納米結(jié)構(gòu)。
本工作中，團隊利用合成氣處理ZnO顆粒與ZnCr2O4尖晶石顆粒混合物，通過還原-蒸發(fā)-錨定機制，將ZnO物種有效分散在ZnCr2O4尖晶石表面，形成單分散ZnOx物種(ZnCr2O4@ZnOx)。原位表征和催化反應結(jié)果表明，一氧化碳(CO)轉(zhuǎn)化率和表面單分散ZnOx負載量呈良好的線性關聯(lián)，證實了ZnCr2O4表面ZnOx蓋層是高效活化氫氣(H2)和CO的活性結(jié)構(gòu)。此外，ZnOx蓋層被有效限域在ZnCr2O4尖晶石表面，不僅抑制了反應過程中活性Zn的遷移流失，還在100小時的測試中表現(xiàn)出較高的穩(wěn)定性，證實了尖晶石載體與ZnOx蓋層之間的界面限域效應。
相關研究成果以“ZnOx Overlayer Confined on ZnCr2O4 Spinel for Direct Syngas Conversion to Light Olefins”為題，于近日發(fā)表在《自然-通訊》(Nature Communications)上。該成果的第一作者是我所與中國科學技術大學聯(lián)合培養(yǎng)博士研究生馮小輝。該研究得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金、中國科學院碳中和光子科學中心等項目的資助。
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