【儀表網 研發快訊】范德瓦爾斯(vdW)鐵磁材料FenGeTe2 (n = 3, 4, 5) 及Fe3GaTe2具有可調的近室溫的居里溫度TC以及可控的斯格明子等特性，在磁存儲等自旋電子學應用方面前景廣闊。研究表明，該體系的TC與其Fe位密切相關，因此，深入理解Fe位在磁交換模型中的作用具有重要意義。原子替代是研究量子材料物理性質的有效手段，曾在超導序參量對稱性研究中扮演過重要角色。近期，對FenGeTe2的原子替代研究表明，用Co或Ni替代Fe會抑制Fe3GeTe2的磁性，但Ni替代Fe甚至可以將Fe5GeTe2的TC提高至~ 480 K，而Co替代導致反鐵磁態。而在Fe3GaTe2中，少量Co或Ni替代顯著抑制TC。這些復雜的替代現象背后機制撲朔迷離。以下幾個問題亟待澄清：雜質原子是否替代了Fe? 雜質原子替代了哪個Fe位？如雜質原子替代了不同Fe位，其順序如何？
近日，上?？萍即髮W拓撲物理實驗室郭艷峰課題組與合作者對Ni摻雜vdW鐵磁材料Fe3GaTe2進行了詳細研究，揭示了Ni原子替代Fe原子的路徑圖及對體系磁性的影響。該成果發表于國際學術期刊《納米快報》(Nano Letters)。
六方晶系vdW鐵磁材料Fe3GaTe2具有高達 ~ 380 K的TC，是目前該體系中最高的。它與Ni3GaTe2具有相似的晶體結構，包括相同的Fe1/Ni1和Fe2/Ni2原子占位，但Ni3GaTe2中Ni原子在vdW層間亦有分布，形成原子占有率為0.25的Ni3位，同時導致Ni1位的原子占有率僅為0.75。郭艷峰課題組對Fe3GaTe2進行Ni替代Fe的摻雜研究發現，隨著Ni摻雜增加，(Fe1-xNix)3GaTe2的磁有序溫度與飽和磁化強度都先出現迅速減弱，隨后減弱趨于平緩。為了厘清 (Fe1-xNix)3GaTe2(x = 0.0 - 1.0)中Ni原子替代Fe原子的詳細情況，郭艷峰課題組與華東師大楊振中、屈可教授課題組合作，利用球差電鏡對(Fe1-xNix)3GaTe2原子結構進行了細致研究。研究揭示，在低摻雜(x < 0.1)情況下，Ni首先進入vdW層間間隙，形成占據為0.25的Ni3位(圖2)。繼續增加Ni摻雜量，Ni開始占據Fe2位。當x > 0.75時，Ni開始占據Fe1位，直至完全占據，成為Ni3GaTe2。理論計算結果表明，在Ni3位占據0.25，即x = 0.083(1/12)以后，繼續增加Ni，則Ni原子占據Fe2位時的總能量最低，進一步證明Ni原子第二步占據Fe2位，與電鏡結果相符(圖3)。
圖1. a.和b. Fe3GaTe2及Ni3GaTe2的晶體結構示意圖；c. (Fe1-xNix)3GaTe2的TC及2K溫度下飽和磁化強度隨Ni摻雜含量x的變化情況。
圖2. a-b. x = 0.05, 0.36在高角環形暗場像下的原子結構圖；c-d. x = 0.05, 0.36在明場像下的原子結構圖；e-f. x = 0.36樣品Ni和Fe的EDS圖；g-h. x = 0.36樣品Ni和Fe水平和垂直方向線掃強度分布圖。
圖3. a-c. x = 1/8時Ni進一步占據Ni3位，Fe1位與Fe2位時的結構以及對應的能量(注：最低能量的結構設為零能點以便對比)；d. 不同摻雜濃度下2K時的磁化強度形狀。
理論計算表明，Ni取代使能帶的色散性減弱，并且雜質能帶減少了巡游磁性。在Ni取代過程中，產生的Fe空位引發了局域磁性，從而增強了關聯效應。因此，(Fe1-xNix)3GaTe2由于Ni摻雜引起的Fe空位同時具有局域磁性和巡游磁性。在Ni取代的第一步，即當Ni形成層間Ni3位時，每個Ni原子的磁矩減少了約4.1 μB，表明取代的Ni原子顯著削弱了巡游磁性。在第二步中，取代的Ni原子占據Fe2位，每個Ni原子的磁矩減少了2.5 μB。因此與第一步相比，鐵磁的抑制較為平緩，因為(Fe/Ni)2位仍然保留了巡游電子的導電通道，這與磁化測量結果一致。此外，Fe空位對鐵磁交換有顯著影響。當x = 1/24時，假設在沒有Fe空位的層中，取代的Ni原子將Ni原子附近Fe2位點之間的鐵磁交換相互作用從26 meV降低到17.9 meV。當層中存在Fe空位時，Fe空位顯著影響了其他磁性位點之間的交換相互作用。例如，空位附近的Fe1和Fe2之間的交換積分增加到13.1~20.8 meV，遠大于Fe3GaTe2中的8.8 meV。因此，Fe空位和Ni摻雜同時導致了(Fe23/24Ni1/24)3GaTe2中的不均勻性，并顯著影響了磁交換作用。
該研究結合實驗測量及理論計算，直觀地給出了Fe3GaTe2中Ni取代Fe的Ni3→Fe2→Fe1三步替代路徑圖，不僅為Fe3GaTe2不同Fe位在其磁交換中的作用提供了清晰的理解，也為未來其它量子材料的雜質替代研究奠定了范式。
上?？萍即髮W為該研究成果第一完成單位，上科大郭艷峰課題組博士生袁健、侯驍飛，碩士研究生張濱朔，華東師范大學碩士研究生王號南為論文共同第一作者，湖南大學張世豪教授、南開大學付學文教授、華東師范大學屈可教授和上?？萍即髮W郭艷峰教授為共同通訊作者。上科大拓撲物理實驗室陳宇林教授、大科學中心柳學榕教授對本工作提出了寶貴建議。
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