【儀表網 研發快訊】高熵合金納米材料憑借其表面配位環境的多樣性和電子結構的可調性，表現出獨特的催化性能，已成為材料科學研究的前沿熱點。傳統合成方法通常依賴高溫熱沖擊(約1700 °C)實現不同金屬元素的共還原和充分混合。相較之下，濕化學方法具有操作簡便、反應條件溫和且易于規模制備等優勢，能夠更精確地調控納米材料的形貌和尺寸等特性。然而，不同金屬鹽之間存在較大的本征還原電位差，導致顯著的還原動力學差異，并且較低的合成溫度限制了位形熵對金屬混合的促進作用。這些因素導致濕化學法制備的高熵合金納米材料普遍存在合金分布不均勻和組分調控受限等問題，嚴重制約了材料催化性能的優化與應用拓展。
針對上述問題，西安交大前沿院高傳博教授團隊創新性地開發了一種基于濕化學法的高熵合金納米材料的精準合成策略。該策略通過有機分子在晶核表面發生脫氫反應原位生成具有強還原性的活性氫(即氫原子或自由基，H•)，從而在近平衡的濕化學體系中構建出局域非平衡還原環境。這一設計有效克服了金屬還原過程中因本征還原電勢差導致的還原動力學差異，實現了不同金屬元素的同步共還原，并成功抑制了相分離的熱力學傾向，顯著提升了合金組分在納米顆粒內的分布均勻性。此外，該方法對高熵合金納米材料的組分具有優異的調控能力，可實現各組分含量的精確調控而不影響顆粒內其他組分的含量，從而為高熵合金納米材料的組分定制提供了可靠途徑。與傳統方法相比，該合成策略展現出顯著的技術優勢。
左圖：合成機理圖 右圖：PtIrCuInGaPb高熵合金納米粒子的原子分辨元素分布圖
作為概念驗證，研究團隊成功制備了PtCuNiCoFe高熵合金納米顆粒，其表面配位環境的多樣性顯著提升了電催化甲醇氧化反應速率，催化活性明顯優于單金屬Pt及少元合金納米材料。
該研究不僅為合成具有均勻元素分布和精確可控組分的高熵合金納米材料提供了新方法，也為制備具有精準特性的高熵合金衍生物(如金屬氧化物、硫族化合物和磷化物催化劑)開辟了新途徑。
該成果以《高熵合金納米材料的非平衡水熱合成》(Off-Equilibrium Hydrothermal Synthesis of High-Entropy Alloy Nanoparticles)為題，近日在化學領域頂級期刊《美國化學會志》(Journal of the American Chemical Society)(IF=14.5)上在線發表。西安交通大學前沿院博士生張志學、助理教授劉釗鈞和蘇州大學博士生于沛平為共同第一作者。西安交通大學前沿院高傳博教授、上海科技大學張青副研究員、蘇州大學程濤教授為共同通訊作者。西安交通大學是論文第一完成單位。該研究得到了國家自然科學基金面上項目、陜西省杰出青年科學基金項目和中央高校基本科研業務費等項目的資助。
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