【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，北京量子信息科學(xué)研究院(以下簡稱“量子院”)超快光譜學(xué)團(tuán)隊(duì)與清華大學(xué)合作，利用瞬態(tài)光譜技術(shù)研究揭示了二維鈣鈦礦中的激子極化子超快動力學(xué)。2025年1月23日，相關(guān)成果以“Coherent Exciton Spin Relaxation Dynamics and Exciton Polaron Character in Layered Two-Dimensional Lead-Halide Perovskites”為題發(fā)表于《ACS Nano》。
極化子(Polaron)是由電子和晶格聲子相互耦合產(chǎn)生的準(zhǔn)粒子。在離子型或高極性晶體中，電子將附近晶格聲子局域在其周圍從而引起較強(qiáng)的電子-聲子耦合，形成自限域的極化子。有機(jī)無機(jī)雜化鈣鈦礦結(jié)構(gòu)具有極性、非剛性和動力學(xué)無序的內(nèi)在晶格特征。在離子型鈣鈦礦半導(dǎo)體中，光激發(fā)產(chǎn)生的載流子能夠和晶格發(fā)生耦合作用，光生載流子從而在一定程度上被聲子保護(hù)，其本質(zhì)來源于極化子的形成。極化子的形成能夠引起電荷屏蔽和局域化效應(yīng)，從而保護(hù)電荷載流子避免發(fā)生散射而復(fù)合。這也是為什么基于鈣鈦礦材料具有較長的載流子壽命以及擴(kuò)散長度和相對中等的載流子遷移率，從而具有較高的光電轉(zhuǎn)換效率的原因。在二維鈣鈦礦結(jié)構(gòu)中，由于介電屏蔽作用的減弱和顯著量子限域作用，光激發(fā)產(chǎn)生的強(qiáng)束縛激子能夠和晶格聲子耦合形成激子極化子(Exciton polaron)。迄今為止，二維鈣鈦礦中的激子極化子特征仍有待系統(tǒng)研究。
研究團(tuán)隊(duì)基于合成的二維鈣鈦礦單晶旋涂成薄膜樣品，利用實(shí)驗(yàn)室自主搭建的具有手性依賴的超快瞬態(tài)吸收光譜，首先研究了二維鈣鈦礦中相干激子的自旋弛豫動力學(xué)過程。在二維鈣鈦礦結(jié)構(gòu)中，由于介電屏蔽作用的減弱和強(qiáng)的量子限域作用，導(dǎo)致其自旋弛豫壽命只有亞皮秒量級。
圖1 手性超快瞬態(tài)吸收光譜研究相干激子的自旋弛豫動力學(xué)過程
二維鈣鈦礦中除了激子效應(yīng)的存在，同時也存在極化子效應(yīng)。激子弛豫動力學(xué)隨著時間演化在起始的5皮秒內(nèi)顯示出周期性的震蕩，其來源于激子和聲子的耦合形成的激子極化子。對周期性振蕩進(jìn)行傅里葉變換可以得到聲子的頻率信息。共振激發(fā)產(chǎn)生的激子極化子的聲子振動波包表現(xiàn)出cosine函數(shù)的振動行為，其原因是由于形成的極化子在激發(fā)態(tài)偏離聲子在基態(tài)的平衡位置，表現(xiàn)出位移激發(fā)機(jī)制(Displacive excitation of coherent phonons, DECPs)。非共振激發(fā)產(chǎn)生的聲子振動波包表現(xiàn)出sine函數(shù)的振動行為, 表現(xiàn)出受激拉曼激發(fā)機(jī)制(Impulsive stimulated Raman spectroscopy, ISRS)，且激子極化子的震動頻率相比聲子頻率發(fā)生藍(lán)移。
圖2 激子極化子特征
該論文第一作者為量子院助理研究員秦廷簫，通訊作者為量子院/清華大學(xué)物理系兼聘教授熊啟華、量子院助理研究員秦廷簫。該研究獲國家自然科學(xué)基金委重大研究計(jì)劃、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金委青年科學(xué)基金等項(xiàng)目的資助。
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