【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】隨著有機(jī)半導(dǎo)體材料的不斷發(fā)展，有機(jī)薄膜太陽能電池的光電轉(zhuǎn)化效率已超過20%。然而，目前高效率的有機(jī)太陽能電池均采用正置器件結(jié)構(gòu)，即光活性層處于透明電極/空穴傳輸層(HTL)以及電子傳輸層(ETL)/金屬電極之間。與正置結(jié)構(gòu)相對的倒置結(jié)構(gòu)電池可使用高功函頂電極，因而與印刷工藝更兼容。此外，倒置結(jié)構(gòu)電池避免使用吸濕性PEDOT:PSS，具有潛在的長期穩(wěn)定性。盡管有上述這些優(yōu)勢，倒置有機(jī)太陽能電池的光電轉(zhuǎn)化效率仍然落后于正置電池，因而提升倒置電池的光電轉(zhuǎn)化效率對于有機(jī)太陽能電池的商業(yè)化應(yīng)用至關(guān)重要。
在倒置有機(jī)太陽能電池中常用的電子傳輸層材料主要包括金屬氧化物，如ZnO、SnO2。然而，這些材料容易產(chǎn)生表面缺陷，導(dǎo)致界面電荷復(fù)合，限制了器件的光電轉(zhuǎn)化效率。為了解決上述問題，研究者已開發(fā)了多種基于有機(jī)分子的界面鈍化策略，例如富勒烯衍生物、苯甲酸衍生物、有機(jī)芳銨鹽等。然而有機(jī)材料包括有機(jī)活性層本身，容易在電子傳輸層表面被光催化降解，從而導(dǎo)致器件性能的衰退。
中國科學(xué)院蘇州納米所印刷薄膜光伏實(shí)驗(yàn)室駱群研究員、馬昌期研究員一直致力于倒置有機(jī)太陽能電池效率與穩(wěn)定性的優(yōu)化。在前期的工作中，該研究團(tuán)隊(duì)已經(jīng)開發(fā)了利用包括路易斯酸(ACS Appl. Mater. Interfaces 13,17869–17881 (2021))、有機(jī)醇(Sol. RRL,5,2000638(2021))葡萄糖(Chin. J. Polym. Sci. 40,1594–1603 (2022))、核苷酸(Chin. J. Chem. 42, 1582-1592(2024))來鈍化ZnO的方法，實(shí)現(xiàn)了有機(jī)太陽能電池效率和壽命的提升。在本研究中，研究團(tuán)隊(duì)聯(lián)合芬蘭埃博學(xué)術(shù)大學(xué)Ronald Österbacka教授開發(fā)了一種原位轉(zhuǎn)化的無機(jī) SiOxNy鈍化層，該層通過室溫下將溶液法沉積的全氫聚硅氮烷(PHPS)進(jìn)行原位轉(zhuǎn)化獲得(圖1)。相比于常見的真空物理制備方法，如原子層沉積(ALD)，這一方法與濕法印刷工藝更兼容，具有顯著的優(yōu)勢。
圖1. SiOxNy鈍化層的制備過程及在器件中的分布狀況
進(jìn)一步的深入分析表明，SiOxNy修飾層誘導(dǎo)了非富勒烯受體在ZnO界面處的富集，從而促進(jìn)了電荷提取(圖2)。同時，PHPS的活性Si–H基團(tuán)能夠與ZnO形成Zn-O-Si 鍵，有效鈍化ZnO 表面缺陷。結(jié)合理論模擬發(fā)現(xiàn)，PHPS鈍化ZnO缺陷后可以消除ZnO/活性層接觸界面的n-型摻雜，從而消除界面少子的復(fù)合，有效提升電池的短路電流 (圖3)。兩種效應(yīng)的結(jié)合，使得有效面積為5.77 mm²和100.17 mm²的倒置有機(jī)光伏的能量轉(zhuǎn)化效率分別達(dá)到了18.55%和18.12%，同時第三方認(rèn)證效率分別為18.49%和18.06%。更為重要的是，SiOxNy薄層可以將有機(jī)光活性層與ZnO進(jìn)行有效分隔，從而降低ZnO對有機(jī)半導(dǎo)體材料的光催化降解。利用SiOxNy鈍化的器件在連續(xù)白光照射下，T80壽命達(dá)到了24700小時(圖4)。
圖2. SiOxNy層與ZnO和非富勒烯受體的相互作用探究
圖3. 理論模擬結(jié)合實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證SiOxNy消除ZnO接觸活性層界面的n-型摻雜
圖4. SiOxNy鈍化ZnO器件的效率及穩(wěn)定性
本研究提出了一種新型的可溶液法加工制備的無機(jī)界面鈍化層，為后續(xù)開發(fā)高穩(wěn)定性倒置有機(jī)光伏提供了思路。同時，這一研究也詳細(xì)解釋了有機(jī)太陽能電池界面鈍化提升器件短路電流的新機(jī)制。相關(guān)論文在線發(fā)表在Nature Photonics上。論文第一作者為蘇州納米所已畢業(yè)博士劉博文(現(xiàn)為河南大學(xué)講師)，通訊作者為蘇州納米所駱群研究員、芬蘭埃博學(xué)術(shù)大學(xué)Ronald Österbacka 教授和蘇州納米所馬昌期研究員。該工作得到國家自然科學(xué)基金、中國科學(xué)院以及蘇州市外籍院士工作站等項(xiàng)目支持，同時得到了蘇州納米所Nano-X的表征技術(shù)支持。
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