【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】負光導在下一代半導體光電器件中具有巨大的應用前景，共生的負光導和超導耦合現(xiàn)象很少被發(fā)現(xiàn)。中國科學院合肥物質科學研究院固體物理研究所王培副研究員和王賢龍研究員團隊與中山大學(深圳)朱升財副教授、南方科技大學王李平教授和朱金龍副教授合作，利用高壓實驗手段調控PbSe0.5Te0.5的晶體和電子結構，發(fā)現(xiàn)了超導和負光導與結構相變同時發(fā)生的光電-晶格耦合現(xiàn)象，并結合第一性原理計算深入探討了耦合機制。相關研究成果發(fā)表在Advanced Materials (Adv. Mater. 2024, 2417597)。
Pb-基硫族化合物PbSe和PbTe因具有優(yōu)異的電導、晶格熱導和熱電優(yōu)值，在熱電、紅外探測器、激光和太陽能電池上被廣泛應用。PbSe和PbTe固溶強化后不僅化學穩(wěn)定性得到加強，而且具有可調控的晶體、能帶和電子結構，在光電、熱電甚至超導領域都具有較大的應用潛力。由于壓力能夠有效調控材料的晶體和電子結構，因此明確Pb-Se-Te固溶體材料在高壓下的光電性能與其晶體和電子結構的內稟行聯(lián)系對設計新型多功能光電Pb-基硫族化合物材料至關重要。然而，目前還沒有成熟的實驗裝置可用于在原位高壓條件下研究材料的光輸運性質。
鑒于此，研究人員自主搭建了原位高壓光輸運測量裝置，基于團隊此前對ReS2和MnTe的高壓調控研究(Phys. Rev. B 97, 235202, 2018; Chem. Mater. 34, 3931-3940, 2022)，采用高壓原位同步輻射X射線衍射、電輸運、光輸運測量等手段，結合第一性原理計算，觀察到PbSe0.5Te0.5在高壓下經(jīng)歷了由Pb-6s孤對電子重構導致的兩次結構相變(三維B1相-二維中間相-三維B2相)，同時伴隨著半導體-半導體-金屬轉變(如圖1)。PbSe0.5Te0.5的超導和光導轉變與第二次結構相變耦合發(fā)生在~18 GPa，卸壓過程中增強的超導可保存到5 GPa (Tc: 6.9 K)，這表明PbSe0.5Te0.5的光電耦合具有結構依賴性。進一步分析結果顯示，PbSe0.5Te0.5光電-晶格耦合的背后，是壓力對電子-聲子相互作用的精細調節(jié)。在高壓調控下，費米面附近增強的p-p雜化和光熱效應增強了電-聲相互作用，引發(fā)庫珀對的形成和載流子濃度的降低，導致超導和負光導的出現(xiàn)，且二者在光照或低溫外界刺激下可實現(xiàn)轉換。
該研究在原位高壓條件下觀測到Pb-基硫族化合物材料的光電-晶格耦合現(xiàn)象，并結合第一性原理計算厘清了其光電-晶格耦合的機制，拓展了Pb-基硫簇化合物超導體家族成員，為設計新型Pb-基硫族化合物多功能材料指明了方向。
上述研究得到了國家自然科學基金和深圳市發(fā)改委材料基因組大科學裝置的支持。
圖1. PbSe0.5Te0.5的超導、正光導(PPC)-負光導(NPC)轉變、晶體結構演化相圖和載流子濃度隨壓力演化圖譜及其光電-晶格耦合機制示意圖。
圖2. PbSe0.5Te0.5在原位高壓下光輸運測量和光電流演化圖譜，以及電阻和帶隙在高壓下的演化、PPC-NPC轉變原理分析。
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