【儀表網 研發快訊】近日，中國科學技術大學崔林松教授團隊與周蒙教授團隊以及北京信息科技大學柳淵教授團隊合作，提出了純紅光OLED材料設計新策略，開發了色純度接近NTSC紅光標準的純紅光發光材料，在純紅光有機電致發光二極管(OLED)效率和穩定性方面實現新的突破。相關研究成果以“Efficient and Stable Narrowband Pure-Red Light-Emitting Diodes with Electroluminescence Efficiencies Exceeding 43%”為題，于11月13日在線發表于期刊《美國化學會志》(Journal of the American Chemical Society)。
OLED憑借其超薄結構、高柔性和自發光等特性，正迅速嶄露頭角，成為新一代高品質顯示與照明領域引領性技術。在OLED中，發光材料是關鍵功能材料，直接決定器件的性能。目前，藍光和綠光發光材料的效率已經取得了顯著進展，基本滿足商業化應用需求。然而，受“能隙”定律的制約，發光能隙越窄，非輻射躍遷越強，這使得高發光效率與深紅光發射之間難以兼得，嚴重制約了OLED顯示技術的商業發展。因此，如何提升深紅光發光材料的輻射躍遷速率和反向系間竄躍速率，是實現高發光效率和高性能純紅光OLED器件的關鍵科學問題。
研究團隊成員圍繞這一關鍵問題，創新性地提出了高發光效率、高色純和高穩定性的純紅光OLED材料設計新策略。該策略通過在多重共振(MR)單元中引入二級給電子基團，并進一步延展其π骨架，形成不對稱的雜化長程和短程電荷轉移激發態(圖1)。基于該策略設計的分子不僅展現出純紅光發光特性，而且引入的長程電荷轉移激發態有助于降低單線態與三線態之間的能級差。同時，融合不對稱的咔唑單元增大了自旋軌道耦合(SOC)，顯著提升了反向系間竄躍速率，并提高了輻射躍遷速率。(見圖2)。
圖1：相關分子結構與設計策略
圖2：相關分子的穩態和瞬態發射光譜
理論計算結果進一步表明，第一激發單重態(S1)呈現以短程電荷轉移為主的不對稱的雜化長程和短程電荷轉移激發態。其中，基于MR母核的短程電荷轉移態特性賦予S1態大于0.4的振子強度，從而加速了輻射速率(kr = 2.17×107 s-1)。此外，短程電荷轉移主導的S1態結合剛性的分子骨架，使發光半峰寬保持在較窄范圍內(FWHM=0.14 eV)。與此同時，額外引入的長程電荷轉移特性有效縮小了單/三線態能級差，并通過不對稱咔唑單元顯著增強了自旋軌道耦合(SOC)，大幅提升了反向系間竄躍速率(kRISC=1.61×10? s?¹)(見圖3)。相關系間竄躍和反向系間竄躍的動力學過程進一步通過瞬態吸收光譜得到了驗證(見圖4)。
圖3：相關分子的理論計算結果
圖4：純紅色分子的瞬態吸收光譜
基于BNTPA分子作為發光材料制備的OLED器件實現了35.2%的最大外量子效率，其CIE值為(0.657, 0.343)，與NTSC紅光標準(0.67，0.33)非常接近，實現了純紅光OLED的新突破。此外，利用BNTPA作為發光材料的磷光敏化器件達到了43.3%的外量子效率(見圖5)，并顯著提升了器件的穩定性，創下了目前紅光OLED器件的最高效率水平。所提出的設計策略為開發高效的純紅色MR-TADF分子提供了新的思路。
圖5：純紅色OLED器件的結構與性能
中國科學技術大學博士生葛麗爽、特任副研究員張偉為本工作并列第一作者。崔林松教授、周蒙教授、柳淵教授為該項成果的并列通訊作者。該工作得到了國家自然科學基金、中國科學技術大學“雙一流”專項基金、中國科學技術大學微納研究與制造中心、中國科學技術大學理化科學實驗中心、中國科學技術大學超級計算中心以及北京并行科技股份有限公司高性能計算平臺等支持。
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