【儀表網 研發快訊】近日，《先進材料》(Advanced Materials)在線發表華中科技大學材料學院黃云輝教授課題組的研究成果：多位點交聯型聚氨酯電解質實現高比能固態鋰金屬電池(Multisite Crosslinked Poly(ether-urethane)-Based Polymer Electrolytes for High-Voltage Solid-State Lithium Metal Batteries)。材料學院博士后裴非為論文第一作者，材料學院黃云輝教授、李真教授為論文共同通訊作者。材料學院、材料成形與模具技術全國重點實驗室為該項研究的第一完成單位及第一通訊單位。
固態鋰金屬電池由于其高能量密度和安全性而受到廣泛關注，高鎳層狀LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2(NCM811)正極與鋰金屬陽極匹配對于實現高能量密度至關重要。然而，傳統液態電解質中的正極/電解質/Li負極多界面不穩定、Li+/Ni2+陽離子混排、嚴重的晶間微裂紋和過渡金屬陽離子溶解等問題，限制了高能量密度、高電壓鋰金屬電池的進一步發展。固態聚合物電解質(SPEs)替代易燃的液態電解質是解決這些問題的有效策略之一。但它們在高電壓固態鋰金屬電池(SSLMBs)中的應用受到較低的離子電導率和電化學穩定性的限制。
該工作構筑了一類新型具備自愈合特性的有機-無機交聯聚(醚-聚氨酯)型電解質，氨基修飾的Zr-卟啉基MOFs(ZrMOFs)和短鏈聚(乙二醇)(PEG)共價交聯。ZrMOFs作為多位點交聯反應結點和擴鏈劑，交聯的SPE具有豐富的氫鍵網絡(氨酯基和脲基)，展現出高機械強度(76.5 MPa)和優越的拉伸性能(約2050%)。醚氧/羰基氧和Lewis酸位點有助于SPE顯著提高離子電導率(5.7 × 10-4S cm-1，30℃)和Li+遷移數(0.84)，并且Li|SPE|Li對稱電池在0.3 mA cm-2的電流密度下提供了創紀錄的8000小時循環壽命(4000個循環)。
組裝的LiFePO4|SPE|Li電池在高正極載量(10 mg cm-2)下穩定循環1000圈后容量保持95.8%。5.1 V高氧化電位使得NCM811|SPE|Li電池在0.3 C下穩定循環500圈(容量保持76.0%)。同時，采用原位超聲成像實時追蹤軟包電池的界面演變。所組裝的1.5 Ah固態電池在0.05 C下展現出的高面容量(4 mAh cm-2)和高能量密度(446 Wh kg-1)。該新型SPE在固態高電壓鋰金屬電池實際應用中展現出巨大潛力。
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