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    摘要電化學(xué)水分解作為產(chǎn)生清潔氫能最有前景的技術(shù)之一,非常有利于推動(dòng)“雙碳”目標(biāo)的達(dá)成。然而,析氧反應(yīng)(OER)作為水分解的關(guān)鍵陽極反應(yīng),由于存在復(fù)雜的電子轉(zhuǎn)移步驟,常常表現(xiàn)為反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢。

      【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日,中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)院等離子體所王奇團(tuán)隊(duì)采用簡(jiǎn)單的水熱法與快速電沉積相結(jié)合成功地合成了一種異質(zhì)結(jié)構(gòu)的Ce@CoFe-LDH電催化劑,相關(guān)結(jié)果發(fā)表在Inorganic Chemistry Frontiers上。
     
      電化學(xué)水分解作為產(chǎn)生清潔氫能最有前景的技術(shù)之一,非常有利于推動(dòng)“雙碳”目標(biāo)的達(dá)成。然而,析氧反應(yīng)(OER)作為水分解的關(guān)鍵陽極反應(yīng),由于存在復(fù)雜的電子轉(zhuǎn)移步驟,常常表現(xiàn)為反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢。目前,貴金屬Ru或Ir基納米材料被認(rèn)為是OER最有效的電催化劑。但是,Ru或Ir基電催化劑的稀缺性和穩(wěn)定性不足嚴(yán)重阻礙了電化學(xué)水分解的大規(guī)模應(yīng)用。因此,開發(fā)基于過渡金屬元素的高效穩(wěn)定的OER電催化劑至關(guān)重要。
     
      低濃度的Ce離子和快速的電沉積可以確保在CoFe-LDH納米線表面形成均勻超細(xì)的Ce(OH)3納米顆粒,從而產(chǎn)生豐富穩(wěn)定的活性界面。XPS結(jié)果證明了超細(xì)Ce(OH)3納米顆粒和CoFe-LDH納米線之間存在電子轉(zhuǎn)移,進(jìn)而優(yōu)化了CoFe-LDH表面電子結(jié)構(gòu)。因此,Ce@CoFe-LDH對(duì)OER展現(xiàn)出優(yōu)異的活性和穩(wěn)定性。密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明,電子轉(zhuǎn)移可以促進(jìn)電荷的重新分布,從而改變費(fèi)米能級(jí)附近的態(tài)密度,以確保更好的導(dǎo)電性。此外,界面工程也降低了決速步驟(RDS)的反應(yīng)能壘,這有利于催化活性和穩(wěn)定性的提升。同時(shí),Ce@CoFe-LDH作為水分解的陽極性能也遠(yuǎn)優(yōu)于商用RuO2陽極,這十分有利于推動(dòng)電催化水分解技術(shù)的商業(yè)化進(jìn)程。
     
      以上工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、安徽省自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的支持。
     
    圖1:電催化劑的制備和表征
     
    圖2:電催化劑析氧反應(yīng)的活性
     
    圖3:電催化劑析氧反應(yīng)的穩(wěn)定性

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