【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，大連化物所化學(xué)動力學(xué)研究室分子光化學(xué)動力學(xué)研究組(1117組)袁開軍研究員和隋來志副研究員團隊利用自主開發(fā)的高壓超快光譜，揭示了Cs2NaInCl6:Sb3+晶體經(jīng)過高壓作用后產(chǎn)生白光發(fā)射的機理。
隨著固態(tài)照明技術(shù)的迅猛發(fā)展，尋找高效穩(wěn)定的發(fā)光材料，尤其是單組分白光發(fā)光材料的研究得到了廣泛的關(guān)注。其中，無鉛金屬鹵化物鈣鈦礦材料由于其強烈的電子—聲子耦合作用可以產(chǎn)生寬帶自陷態(tài)激子(STE)發(fā)射而備受矚目。鈣鈦礦中Sb3+離子的STE發(fā)射對晶體場環(huán)境具有敏感性。壓力作為一種極端條件，能夠有效地改變材料內(nèi)部原子之間的相互作用，從而引起材料的電子結(jié)構(gòu)和晶體場發(fā)生變化。因此，通過施加壓力，有望可以精準地調(diào)控Sb3+離子的STE發(fā)射，為實現(xiàn)單組分寬帶白光發(fā)射提供新的途徑。
袁開軍團隊長期致力于極端條件下先進材料的超快光譜和動力學(xué)研究，取得了系列研究進展(Angew. Chem. Int. Ed.，2023；Angew. Chem. Int. Ed.，2023；CCS Chem.，2023；Adv. Optical Mater.，2022；J. Phys. Chem. Lett.，2021；Phys. Rev. B，2021；J. Phys. Chem. C，2020)。
在本工作中，研究團隊深入探討了無鉛雙鈣鈦礦Cs2NaInCl6:Sb3+晶體在高壓條件下的光學(xué)性質(zhì)，并結(jié)合高壓光學(xué)、高壓同步輻射以及理論計算進行了全面研究。研究表明，在高壓環(huán)境下，Cs2NaInCl6:Sb3+晶體經(jīng)歷相變后STE發(fā)射強度顯著增加，提升160倍。在高壓釋放后，Cs2NaInCl6:Sb3+晶體呈現(xiàn)出少見的白光發(fā)射的特性。
瞬態(tài)吸收光譜的測量表明，材料常壓下以及經(jīng)高壓處理后可以出現(xiàn)相干聲子振蕩現(xiàn)象。在常壓條件下，Cs2NaInCl6:Sb3++晶體中的電子與兩類聲子模式(A1g和T2gIn)發(fā)生顯著的耦合。然而，經(jīng)過高壓處理后，電子與T2gIn模式的聲子耦合消失，表明局部八面體的對稱性遭到破壞，產(chǎn)生了非對稱的晶體場環(huán)境。這種環(huán)境改變導(dǎo)致新的低能STE發(fā)射，從而使得晶體呈現(xiàn)白光發(fā)射現(xiàn)象。本研究揭示了電子—聲子耦合與STE發(fā)射之間的密切關(guān)系，為設(shè)計和合成新型單組分白光金屬鹵化物鈣鈦礦提供了全新的策略。
相關(guān)研究成果以“Uncovering White Light Emission in Pressure-Treated Sb-Doped Double Perovskite by Coherent Optical Phonon”為題，發(fā)表在《先進功能材料》(Advanced Functional Materials)上。該工作的第一作者是我所1117組博士研究生蔣舉濤。該工作得到國家自然科學(xué)基金、國家自然科學(xué)基金委基礎(chǔ)科學(xué)中心、中國科學(xué)院關(guān)鍵技術(shù)研發(fā)團隊等項目的資助。(文/圖 蔣舉濤、隋來志)
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