【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】中國(guó)科學(xué)院生態(tài)環(huán)境中心曲久輝院士團(tuán)隊(duì)基于實(shí)驗(yàn)研究與多物理場(chǎng)有限元模擬，在電化學(xué)膜孔道中的限域氧化反應(yīng)機(jī)制方面取得新進(jìn)展。相關(guān)研究成果以Unveiling the spatially confined oxidation processes in reactive electrochemical membranes為題，發(fā)表在《自然-通訊》(Nature Communications)上。
電催化是可持續(xù)環(huán)境修復(fù)和化學(xué)合成領(lǐng)域的頗具前景的技術(shù)之一。盡管在開(kāi)發(fā)高活性電催化劑方面取得了顯著進(jìn)展，但電極性能的完全發(fā)揮通常受到傳質(zhì)過(guò)程的限制。為了解決這一問(wèn)題，電化學(xué)膜作為有前景的解決方案被開(kāi)發(fā)出來(lái)。
該團(tuán)隊(duì)通過(guò)減小電化學(xué)膜的孔徑，顯著提升了4-氯酚的氧化降解速率，主要反應(yīng)機(jī)制從羥基自由基介導(dǎo)的間接氧化轉(zhuǎn)變?yōu)橹苯与娮愚D(zhuǎn)移。這種限域氧化增強(qiáng)效應(yīng)在很大程度上取決于分子結(jié)構(gòu)及其對(duì)直接電子轉(zhuǎn)移過(guò)程的敏感性。通過(guò)多物理場(chǎng)有限元模擬，該研究闡釋了微通道中的電位和電流分布，對(duì)反應(yīng)物和羥基自由基的空間分布進(jìn)行可視化分析，揭示了孔道中的擴(kuò)散層壓縮和限域空間下羥基自由基生成機(jī)制。
本研究建立了一種系統(tǒng)方法，以探索受限微通道中的電化學(xué)反應(yīng)機(jī)制。結(jié)果表明，空間限域效應(yīng)可有效調(diào)控反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和電子轉(zhuǎn)移途徑，為設(shè)計(jì)高效的電化學(xué)裝備提供指導(dǎo)。
研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金、中國(guó)科學(xué)院和長(zhǎng)江生態(tài)環(huán)境保護(hù)修復(fù)聯(lián)合研究項(xiàng)目的資助。
a、REM孔道中空間限域效應(yīng)示意圖；b、不同直徑孔道內(nèi)的模擬表面電位分布；c、電化學(xué)膜孔道內(nèi)限域效應(yīng)的機(jī)理解釋。
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