【儀表網 儀表研發】近日，中國科學院院士、中科院大連化學物理研究所納米與界面催化研究組研究員包信和與研究員汪國雄、高敦峰團隊，在二氧化碳/一氧化碳電解制備燃料和化學品研究中取得新進展。該研究揭示了堿性膜電解器中二氧化碳/一氧化碳電催化還原反應覆蓋度驅動的選擇性變化機制，并組裝出千瓦級電堆，為二氧化碳/一氧化碳電解的實際應用提供了參考。
二氧化碳電解反應利用可再生能源產生的電能將二氧化碳轉化為高附加值燃料和化學品，是近年來快速發展、頗具應用前景的負碳技術。乙烯、乙酸和乙醇等多碳產物具有較高的能量密度和市場需求，是理想的電解產物。然而，在工業級電流密度下高選擇性生成多碳產物仍存在挑戰。
本工作基于鋼鐵工業排放出大量的二氧化碳/一氧化碳混合廢氣這一現狀，通過改變進料氣組成來調變堿性膜電解器陰極氧化銅催化劑的微環境，實現了在工業級電流密度下高效二氧化碳/一氧化碳電解制備多碳產物。隨著進料氣中一氧化碳壓力的增加，電解主產物逐漸由乙烯轉變為乙酸，且電流密度顯著增加。在0.6 MPa CO條件下，乙酸法拉第效率為48%，總電流密度達到3 A cm-2。機理研究表明，產物選擇性變化受到*CO覆蓋度和局部pH值影響，低*CO覆蓋度時優先生成乙烯，高*CO覆蓋度和高局部pH值利于乙酸的形成。在優化的電解條件下，多碳產物的法拉第效率和分電流密度分別達到90.0%和3.1 A cm-2，對應于100.0%碳選擇性和75.0%收率，優于熱催化CO加氫反應。為進一步驗證電解過程的可行性，該團隊組裝了4節100 cm2的堿性膜電堆，其電解功率最高達到2.85 kW，在總電流為150 A時，乙烯的生成速率為457.5 mL min-1；在總電流為250 A時，乙酸的生成速率為2.97 g min-1。該研究不僅為單一多碳產物的定向生成提供了重要參考，而且為二氧化碳/一氧化碳電解從實驗室走向實際應用奠定了技術基礎。
相關研究成果以Coverage-driven selectivity switch from ethylene to acetate in high-rate CO2/CO electrolysis為題，發表在《自然-納米技術》(Nature Nanotechnology)上。研究工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中科院戰略性先導科技專項(A類)“變革性潔凈能源關鍵技術與示范”等的支持。
大連化物所揭示高效二氧化碳/一氧化碳電解反應的選擇性變化機制
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