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    摘要中國科學院廣州能源研究所制氫與利用研究室基于分子自組裝方法,以吡啶N結(jié)構(gòu)的嵌段共聚物(BCP)為結(jié)構(gòu)導向劑,原位絡(luò)合Pt前驅(qū)體,與碳源模板劑自組裝,經(jīng)過碳化、表面改性和還原等后處理手段,得到高度有序的三維蜂窩狀Pt基介孔納米材料(Pt/N-OHC)。

      【儀表網(wǎng) 儀表研發(fā)】氫能燃料電池(PEMFC)具有綠色低碳的優(yōu)點,是應對未來氣候變化、能源需求劇增等挑戰(zhàn)的重要手段之一。作為PEMFC陰極反應的關(guān)鍵過程,氧還原反應(ORR)的效率決定電池的性能、壽命與成本,而鉑(Pt)基催化劑是燃料電池中促進這一反應的常用催化劑。

     
      目前,在商業(yè)使用的碳載鉑(Pt/C)催化劑中,Pt活性組分多無序分布于碳載體表面,導致活性位點分布不均;在燃料電池工作過程中,Pt與載體的相互作用降低,造成Pt納米顆粒的脫落、遷移與團聚,導致PEMFC的性能衰減。
     
      中國科學院廣州能源研究所制氫與利用研究室基于分子自組裝方法,以吡啶N結(jié)構(gòu)的嵌段共聚物(BCP)為結(jié)構(gòu)導向劑,原位絡(luò)合Pt前驅(qū)體,與碳源模板劑自組裝,經(jīng)過碳化、表面改性和還原等后處理手段,得到高度有序的三維蜂窩狀Pt基介孔納米材料(Pt/N-OHC)。
     
      研究表明,Pt/N-OHC作為一種可控高維度介孔材料,兼具小尺寸效應、表面效應等納米尺度的特有性質(zhì)和長程有序宏觀性質(zhì)。蜂窩結(jié)構(gòu)的催化劑層厚度較小,Pt活性位點層次分布于孔道表面和垂直孔的邊界,符合Middelman關(guān)于理想電極催化層的設(shè)定,有利于活性位點的充分利用和多相反應物質(zhì)的傳輸。
     
      研究進一步發(fā)現(xiàn),有序多孔蜂窩結(jié)構(gòu)來源于自組裝的結(jié)構(gòu)控制,而Pt組分與蜂窩結(jié)構(gòu)中的N通過金屬-載體間強相互作用(MSI)形成的Pt-N配位鍵能夠抑制Pt遷移團聚,提高Pt活性組分穩(wěn)定性,其本身還可以作為活性位點,有效降低ORR反應中的能壘。同時,研究調(diào)整BCP自組裝過程中的參數(shù),可以實現(xiàn)Pt活性組分從單原子到超細納米顆粒(粒徑低至2.5 nm)的控制和蜂窩結(jié)構(gòu)的厚度控制(20 nm-60 nm),從而更好地調(diào)控ORR電催化活性。
     
      相關(guān)研究成果以Three-Dimensional Ordered Honeycomb Nanostructure Anchored with Pt-N Active Sites via Self-Assembly of Block Copolymer: An Efficient Electrocatalyst towards Oxygen Reduction Reaction in Fuel Cells為題,發(fā)表在Journal of Materials Chemistry A上。研究工作得到中科院STS重點項目和廣州市科技計劃項目的支持。中科院沈陽金屬研究所科研人員參與研究。
     
    3D有序蜂窩狀多孔結(jié)構(gòu)負載Pt活性組分及其ORR電催化性能研究

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